Você precisa iniciar o PWA pelo Launchpad ou clicando duas vezes no ícone em ~/Applications/Chrome Apps, e a opção de desinstalação aparecerá no menu.
Se ele for iniciado em uma janela normal do Chrome em vez de como um PWA, basta excluir o ícone na pasta Chrome Apps. A única diferença entre esses métodos é que o primeiro oferece a opção de limpar os dados do site no Chrome, enquanto o segundo não o faz. 