Cuando llegue al canal Beta, podré probarlo. Técnicamente, no hay ninguna razón por la que no debería funcionar, siempre que ChromeOS (al igual que Android, iOS, macOS, etc.) respete la consulta de medios prefer-color-scheme.
Acabo de probarlo en un Chromebook del canal Beta. Funciona hasta cierto punto, pero aún no está pulido. Logré forzar el modo oscuro para todo el contenido web, incluidos los sitios de Discourse (lo probé en try.discourse.org). Sin embargo, parece que no puede alternar el contenido web al cambiar entre temas oscuros y claros en el sistema operativo. Además, al experimentar con ello, a menudo terminaba en un estado híbrido, donde partes de la interfaz usaban el modo claro y otras el modo oscuro.
Para quienes quieran probarlo, diríjanse a chrome://flags, busquen “Dark” (Oscuro) y habiliten “Dark/light mode of system UI” (Modo oscuro/claro de la interfaz del sistema) y “Force Dark Mode for Web Contents” (Forzar modo oscuro para contenido web).