Debes iniciar la PWA desde el Launchpad o haciendo doble clic en el icono de ~/Applications/Chrome Apps; la opción de desinstalar aparecerá en el menú.
Si se abre en una ventana normal de Chrome en lugar de como una PWA, simplemente elimina el icono de la carpeta Chrome Apps. La única diferencia entre estos métodos es que el primero ofrecerá limpiar los datos del sitio en Chrome, mientras que el segundo no lo hará. 